Beschreibung

• Die Leistungsfähigkeit oxidischer Werkstoffe wird stark von Defektstrukturen beeinflusst. Hochleistungsoxide in den bedeutenden Technologien Mikroelektronik und Katalyse werden daher oft durch sehr ähnliche Phänomene der Grundlagenphysik und –chemie in ihrer Wirkung limitiert. Durch eine interdisziplinäre Verknüpfung der Expertise aus Mikroelektronik und Katalyse sowie der Oberflächen- und Dünnfilmphysik sollen fundamentale Fragen bezüglich der Struktur, Ordnung und Dynamik von Volumen- und Oberflächendefekten in komplexen Oxidsystemen geklärt werden. Als Modellsystem dienen epitaktische Praseodymoxidschichten (PrOx; x = 1.5 - 2), die mit hoher Strukturkontrolle auf Si(111) hergestellt werden. Dieses Modellsystem ist sowohl in der Katalyse (Redoxkatalysatoren) als auch in der Mikroelektronik („engineered Si wafer“) von Bedeutung. Aus der Komplexität des Praseodym/Sauerstoff-Phasendiagramms ergeben sich zahlreiche Möglichkeiten, aber auch viele offene Fragen bei der Erzeugung maßgeschneiderter Filmeigenschaften. In vier Arbeitspaketen sollen, vor dem Hintergrund der Rolle von Volumen- und Oberflächendefekten, Erkenntnisse über die Struktur und Reaktivität der Oberflächen, Struktur und Ordnung im Sauerstoff-Untergitter, CeO2/PrO2-Mischoxidphasen und die Metall-Praseodymoxid Wechselwirkung gewonnen werden.

Verbund/Partnerorganisation

• Leibniz-Institut für Kristallzüchtung (IKZ), Universität Bremen

Ergebniszusammenfassung

• Rare earth praseodymium and cerium oxides have attracted intense research interest in the last decades, due to their intriguing chemical and physical characteristics. An understanding of the correlation between structure and properties, in particular the surface chemistry, has been the major goal of this project to develop praseodymia and ceria systems for future applications in microelectronics, catalysis, optics and other fields. Such an understanding has, so far, been hampered by the complexity of rare earth oxide materials and experimental methods for their characterisation. We studied high-quality, single crystalline, praseodymium and cerium oxide films as well as ternary alloys grown on Si (111) substrates. Using these well-defined systems and based on a systematic multi-technique surface science approach, the corresponding physical and chemical properties, such as the surface structure, the surface morphology, the bulk-surface interaction and the oxygen storage/release capability have been explored in great detail. We demonstrated that specifically the crystalline structure and the oxygen stoichiometry of the oxide thin films can be well controlled by the film preparation method. This work lead to a comprehensive understanding of properties of rare earth oxides and highlights applications of these versatile materials. Furthermore, methanol adsorption studies have been performed on binary and ternary rare earth oxide thin films, demonstrating the feasibility of employing such systems for model catalytic studies. Specifically for ceria systems, we found considerable stability against normal environmental conditions so that they can be considered as a “materials bridge” between surface science models and real catalysts.